Nuovi progressi nello studio della riduzione elettrocatalitica efficiente dell'anidride carbonica
Di recente, il Laboratorio statale di catalisi dell'Istituto di fisica chimica di Dalian e il team di Bao Xinhe e Wang Guoxiong dell'Accademia cinese delle scienze hanno compiuto nuovi progressi nella ricerca sulla riduzione elettrocatalitica ad alta efficienza dell'anidride carbonica.Risultati correlati sono stati pubblicati su Energy Environ.Sci.
La riduzione elettrocatalitica dell'anidride carbonica (CO2RR) può realizzare simultaneamente la conversione e l'utilizzo dell'anidride carbonica e l'efficiente stoccaggio di elettricità pulita rinnovabile, che favorisce la costruzione di una rete di riciclaggio sostenibile delle risorse di carbonio. Negli ultimi anni, il team di ricerca ha condotto uno studio sistematico unico e approfondito della riduzione elettrocatalitica di CO2 dal punto di vista della catalisi e ha ottenuto una serie di risultati di ricerca su catalizzatori a base di nano-Pd, interfacce metallo-ossido, ecc., migliorando significativamente l'elettrocatalisi di CO2. La selettività, l'attività e la stabilità della riduzione (J. Am. Chem. Soc., Chem. Sci., J. Am. Chem. Soc., ACS Catal., Angew. Chem. Int. Ed.).
I compositi di metalli di transizione-azoto-carbonio sono un materiale elettrocatalitico che dovrebbe sostituire i metalli nobili. Il team di ricerca si è recentemente concentrato sulla preparazione controllata di tali materiali e sulle loro proprietà elettrocatalitiche (Energy Environ.Sci., Nano Energy, ACS Catal). .). Studi precedenti hanno dimostrato che i compositi di metalli di transizione-azoto-carbonio possono ridurre la CO2 mediante riduzione elettrocatalitica per produrre CO, ma all'aumentare del sovrapotenziale, la corrente di reazione di evoluzione competitiva dell'idrogeno (HER) aumenta drasticamente, con conseguente rapido declino dell'efficienza Faraday della CO. Ottieni un'elevata densità di corrente di CO. Pertanto, ottenere contemporaneamente un'elevata densità di corrente di CO2RR e un'efficienza Faraday è una sfida importante per i compositi di metalli di transizione-azoto-carbonio.
In questo studio, il team è riuscito a preparare un materiale poroso di carbonio drogato con Ni-N che è monodisperso mediante pirolizzazione di uno scheletro di imidazolo di zeolite bimetallica zinco/nichel (ZIF-8). Carico di specie Ni fino al 5,44% in peso. Su questo catalizzatore Ni-N, l'efficienza faradaica di CO è stata mantenuta tra il 92,0% e il 98,0% nell'ampio intervallo di potenziale da -0,53 V a -1,03 V (rispetto a RHE). La densità di corrente di CO è aumentata con la sovratensione, in - 1,03 V (rispetto a RHE) ha raggiunto 71,5±2,9 mA/cm 2 . I risultati della caratterizzazione e gli esperimenti comparativi mostrano che il Ni-N non saturo di coordinazione è il sito attivo; i calcoli della teoria del funzionale della densità rivelano inoltre che CO2RR è più probabile di HER nella posizione NiN2V2 (V sta per posto vacante). Si ipotizza che NiN2V2 possa essere la parte attiva di CO2RR. . Pertanto, il coordinamento ad alto carico di siti attivi Ni-N insaturi raggiunge simultaneamente un'elevata densità di corrente ed efficienza faradaica di CO2RR, rompendo il limite dell'effetto "seesawboard" della selettività di CO2RR e della velocità di reazione sui compositi metallo di transizione-azoto-carbonio.
Il lavoro di ricerca di cui sopra è stato finanziato dalla National Natural Science Foundation of China, dal National Key R&D Program, dal DMTO e dai progetti pilota dell'Accademia cinese delle scienze.